太阳能驱动的光合成是一种生产过氧化氢的可持续过程，但其效率受到副反应的困扰。无金属的共价有机框架（COFs）在光合成 H₂O₂ 方面大有可为由于其能形成合适的中间体并抑制副反应的进行。然而，这类材料的光生电荷形成以及分离/转移效率低限制了 H₂O₂ 的生成效率。

基于此，北京大学童美萍教授（通讯作者）等人通过使用适量的苯基作为电子供体可以使COFs 分子内的极性达到最佳而最大限度地产生自由电荷。在不使用牺牲剂的情况下，从水、氧气和可见光中可以高效生成 H₂O₂（605 μmol g^-1 h^-1）。结合原位表征和理论计算，作者描述了具有最佳 N 2p 态的三嗪 N 位点如何在 H₂O 活化和选择性氧化成H₂O₂的过程中发挥关键作用。作者进一步通过实验证明利用自然阳光和空气，可以在自来水、河水或海水中高效地产生H₂O₂，从而达到净化水的目的。

抗生素抗性基因（ARG）由于对人类健康的威胁，已经成为全世界非常关注的新兴污染物。因此，迫切需要开发降解水中ARG的技术。在这项研究中，我们制造了MoS2@Fe3O4（MF）颗粒，并用于激活过硫酸氢钠（PMS），以降解四种类型的自由DNA碱基（T、A、C和G，ARG的主要成分）和ARG。我们发现，MF/PMS系统可以在很短的时间内有效降解所有四种DNA碱基（T在10分钟内，A在30分钟内，C在5分钟内，G在5分钟内）。在反应过程中，MF可以激活PMS形成活性自由基，如-OH、SO4-、O2-和1O2，促进了DNA碱基的降解。由于MF具有低吸附能、高电荷转移和强大的PMS裂解能力，它表现出了良好的PMS吸附和活化性能。MF中的MoS2可以增强Fe(III)/Fe(II)的循环，提高催化性能。由于产生了Cl-自由基和HClO物种，MF/PMS系统在复杂的水基（包括不同的溶液pH值、共存的阴离子和天然有机物）以及真实的水样（包括自来水、河水、海水和污水）中取得了优异的催化性能，特别是在高盐度条件下。MF/PMS系统还可以在超短的时间内有效降解ARG（染色体kanR和质粒gmrA）和从抗生素耐药菌（ARB）中提取的DNA。此外，在MF/PMS系统中也可以实现对两种类型的模型ARB（大肠杆菌K-12 MG 1655和大肠杆菌S17-1）的完全消毒。 阅读更多有关 北京大学韩鹏/童美萍教授WR:磁性MoS2@Fe3O4高效激活过硫酸盐，快速降解游离DNA碱基和抗生素抗性基因

近日，北京大学环境科学与工程学院童美萍教授在Environmental Science & Technology上发表了题为“Thiadiazole-Based Covalent Organic Frameworks with a Donor−Acceptor Structure: Modulating Intermolecular Charge Transfer for Efficient Photocatalytic Degradation of Typical Emerging Contaminants”的研究论文(DOI: 10.1021/acs.est.2c06056)。该论文探究了噻二唑基电子供-受体（D-A）型共价有机框架（COFs）中内分子电荷转移（IRCT）对光催化降解扑热息痛等新兴有机污染物活性的影响。在材料表征、理论计算及降解动力学的基础上，该研究证实了通过调控电子供体单元的结构，COFs的内电荷转移能被提升，从而提高了其光催化降解有机污染物的性能。该研究为设计高效COF基光催化剂用于水体净化提供了新思路。