课题组应用可变伸缩网格大气化学传输模型，GEOS-Chem High Performance（GCHP），量化了2015至2019年中国地区的地表背景臭氧，揭示了其在当前臭氧污染中的贡献，并详细讨论了其空间来源，自然源前体物排放贡献，以及年际变化驱动因素。相关研究成果以Spatial and temporal variations of surface background ozone in China analyzed with the grid-stretching capability of GEOS-Chem High Performance为题，于2024年1月5日发表在期刊《Science of The Total Environment》上。
地表背景臭氧定义为没有本土人为排放情况下的臭氧，代表了一个地区通过控制本地人为排放所能达到的最佳臭氧水平。背景臭氧的概念对于制定减排政策与空气质量标准至关重要，也有助于我们理解自然过程对臭氧的贡献，同时，对研究未来可能的低排放状态下的臭氧特性也具有启示意义。近年来中国正经历严重的地表臭氧污染，但有关背景浓度的定量研究相对欠缺，尤其缺少对其年际变化的讨论。
本研究采用最新的大气化学传输模型GEOS-Chem High Performance（GCHP）对臭氧进行模拟。GCHP的可变伸缩网格功能对中国地区格点进行了加密（图1左），达到0.5度的水平分辨率，而在南美地区牺牲格点精度（4.5度），从而以较低的计算成本实现了区域尺度高分辨率模拟。相比此前达到同样精度的GEOS-Chem传统嵌套网格模拟，GCHP伸缩网格对全球大气进行统一模拟，省去了边界场处理，并可在多个计算节点运行，大大节省了实际计算时间。课题组综合地面城市站点，地面背景站点以及高空飞机航测对GCHP中国臭氧模拟性能进行了详细的评估，发现模型与观测具有较好的一致性。
图1. GCHP格点及背景臭氧主导过程示意图
模型定量的我国五年平均臭氧日最大八小时平均（MDA8）浓度为37.9 ppbv。相比在城市地区具有高值的总臭氧，背景臭氧在空间上呈现自西向东南地区下降的梯度，其占比在青藏高原地区接近100%，在我国西北地区超过80%，在中国东南地区最低。与年第90百分位数和年第4高值MDA8臭氧的比对体现，当总臭氧水平增高时，背景臭氧的占比在降低，这表明人为排放而非背景源是臭氧污染事件的主要贡献因素。课题组进一步更新了GCHP中的臭氧标记技术，对背景臭氧进行了空间上的溯源（图2），发现我国西部地区的高背景臭氧源于较高的自由对流层和境外臭氧的输送；而在我国东部地区，境内自然源臭氧前体物的排放也同等重要。敏感性实验结果显示闪电氮氧化物（NOx）排放对我国西部地区的背景臭氧有较大贡献，而在东部，土壤NOx的贡献则要大于植被挥发性有机物（VOC）的作用。该结论与当前人为排放水平下植被VOC贡献较大的结论的相反，体现了清洁大气中臭氧对氮氧化物更高的敏感性。因此研究指出随着未来人为减排的进一步深入和可能的气候变暖，自然源NOx对臭氧的重要性将不容忽视。
图2. 2015-2019 五年平均的总臭氧（黑线），背景臭氧（蓝线），背景臭氧占比（灰线），以及背景臭氧的空间来源成分（色柱）。（a）至（f）图分别为我国华北平原、中东部地区、东南地区、西南地区、四川重庆盆地，以及青藏高原。臭氧空间来源包括中国境内低对流层（China LT）、境外低对流层（Foreign LT）、自由对流层（FT）和平流层 (Strat)。
研究进一步探讨了背景臭氧的年际变化及其驱动因子。如图3所示，背景臭氧的年际变化在夏季最高，青藏高原地区季节平均的臭氧五年标准差达到5 ppbv，在东部地区大于3.5 ppbv。综合气象场分析、臭氧标记技术和敏感性实验，研究发现500 hPa的环流场年际异常主导了高海拔地区的背景臭氧变化——高空臭氧浓度北高南低，环流控制了南北向输送的臭氧异常。由于青藏高原海拔较高，其相比东部地区更易受这种高空环流的影响；在东部平原地区，背景臭氧的年际变化则与土壤NOx排放的年际变化显著相关，这也与此前发现的NOx较高的重要性吻合。研究另外发现厄尔尼诺-南方涛动控制了春季华南地区较高的背景臭氧年际变化：相比拉尼娜的春季，厄尔尼诺春季引发的西北太平洋反气旋下的气象条件不利于我国东南地区的臭氧生成；同时，厄尔尼诺加剧了东南亚地区的高温和野火事件，在境外输送的作用下，这导致了我国西南地区的臭氧抬升。
图3（a）2015-2019年背景臭氧季节平均的年际变化（以5年标准差衡量）（b）主导背景臭氧年际变化的空间来源成分。
该研究受国家自然科学基金委面上项目资助。课题组2020级博士研究生叶兴沛为论文第一作者，张霖为论文通讯作者，王晓琳、鲁霓、李丹阳和徐嘉钰也参与了工作。其他合作者包括中山大学的卢骁副教授以及美国布鲁克海文国家实验室的姜中景研究助理。
论文原文链接：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.169909