九月 11, 2026

北京大学童美萍教授团队在Angewandte Chemie International Edition期刊发表题为“Spatially Manipulating Polar Centers of Covalent Organic Frameworks for Boosting Hydrogen Peroxide Photosynthesis and Water Purification”的研究论文。该研究提出一种简便且通用的极性中心空间调控策略,通过将高极性C=N连接键转化为具有弱极性喹啉骨架和超极性羧基侧链的4-羧基-喹啉基连接键(形成COF-TBC),从而实现COFs的高效H₂O₂光合成。这种极性中心侧移策略同时增强了COF-TBC对水的吸附(通过极性羧基侧链实现)和水活化(通过沿低极性喹啉骨架的高效激子形成和分离实现),降低了速率决定步骤WOR的能垒,并在无牺牲剂条件下从O₂和H₂O中实现了优异且稳定的H₂O₂光合成(5624 μmol·g⁻¹·h⁻¹,累积至41 mM,太阳能到化学能的转化效率为0.72%)。该极性中心侧移策略可推广至修饰其他COFs以增强H₂O₂光合成,表明其具有普适性。COF-TBC在复杂的实际水体基质中仍保持高H₂O₂产量,并可集成到膜基反应器和连续流反应器中,在自然太阳光下进行持续的H₂O₂生成。COF-TBC还对有机污染物降解和微生物灭活表现出高效的光催化性能,突显了其在水净化方面的广阔应用潜力。
